【摘要】最近，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家實驗室（籌）王建濤研究員及其合作者北京大學王恩哥教授、美國內華達大學陳長風教授以及日本東北大學川添良幸教授通過第一性原理計算系統地研究了一維碳炔鏈在不同的折疊方式下形成碳烯晶體的機制，提出了新的由三折、四折和六折螺旋碳鏈構成的三維碳烯晶體結構模型。

典型碳氫化合物和碳晶體結構的對應關系。乙炔(HC≡CH)對應于碳炔鏈；乙烯（H2C=CH2）、丁二烯（H2C=CH-HC=CH2）對應于碳炔晶體結構；甲烷（CH4）、乙烷（H3C-CH3）對應于金剛石；苯對應于石墨烯。

    碳元素是自然界中最為廣泛分布存在的元素之一。了解碳原子之間的基本化學鍵構型是我們設計和研究碳晶體結構的基礎。從簡單碳氫化合物中我們可以得到四種基本碳碳鍵構型：乙烷（H3C-CH3）碳碳單鍵，乙烯（H2C=CH2）碳碳雙鍵，乙炔(HC≡CH)碳碳三鍵以及苯環大π鍵結構。單質碳通常以石墨和金剛石兩種晶型存在。苯基大π鍵結合構成穩定的兩維石墨烯，烷基碳碳結合形成穩定的三維金剛石，炔基碳碳結合形成碳原子鏈。近年來，零維C60富勒烯球、一維碳納米管以及一維碳炔鏈的發現和合成更加激發了人們探索新的碳結構的興趣。另一方面有關三維碳烯結構的研究始終未取得滿意的進展，盡管人們先后提出了類SrSi2和ThSi2三維碳烯結構，但是均因結構的不穩定性而被備受質疑。

三重折疊（a）和四重折疊（b）三維螺旋碳烯結構。S和R分別表示左手性和右手性碳螺旋。三重折疊和四重折疊碳烯晶體結構也可以看做是環辛二烯（1,5-cyclooctadiene，C8H12）和環辛四烯（1,3,5,7-cyclooctatetraene，C8H8）的聚合物，分別具有R-3m和I41/amd對稱性。

六重折疊三維螺旋碳烯結構（a，b）。R和6分別表示右手性（或左手性）碳螺旋鏈和苯環。六重折疊碳烯具有R-3m對稱性，也可以看做是苯（C6H6）的聚合物或扭曲的三維石墨構型（c）。

　　壓力作用下通過二維層狀石墨烯的褶皺和層間重構可以形成三維金剛石結構，同樣通過一維碳炔鏈的折疊和重構可以形成三維碳烯。最近，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家實驗室（籌）王建濤研究員及其合作者北京大學王恩哥教授、美國內華達大學陳長風教授以及日本東北大學川添良幸教授通過第一性原理計算系統地研究了一維碳炔鏈在不同的折疊方式下形成碳烯晶體的機制，提出了新的由三折、四折和六折螺旋碳鏈構成的三維碳烯晶體結構模型。其中三重折疊和四重折疊三維晶體結構由反向手性碳鏈組成，六重折疊三維晶體結構由單一手性碳鏈組成，分別具有R-3m，I41/amd和R-3m對稱性。這些三折、四折和六折螺旋碳烯晶體結構也可以看做是環辛二烯（1,5-cyclooctadiene,C8H12），環辛四烯（1,3,5,7-cyclooctatetraene,C8H8）以及苯（C6H6）的聚合物。聲子譜和能帶計算表明這些螺旋碳烯晶體結構動力學結構穩定并呈現半導體特性。三折、四折和六折碳烯的帶隙分別為2.95 eV，2.41 eV和0.47 eV。通過和以往報道的X-線衍射實驗數據的詳細比對分析發現六重折疊三維螺旋碳烯晶體結構可能存在于爆炸形成的炭灰殘留物中，在30度附近存在一個顯著的衍射峰。三維螺旋碳烯晶體結構的提出，形成了一個從零維的富勒烯球、一維的碳納米管、二維的石墨烯以及三維的螺旋碳烯的完整的碳烯結構系列。這些結果對全面理解碳晶體構型及有關物性具有廣泛的科學意義。相關研究結果發表在2013年10月29日和2014年3月11日出版的Scientific Reports 3,3077 (2013)和Scientific Reports 4,4339 (2014)上。

    該工作得到了國家自然科學基金委的支持。