手性四取代碳中心分子的制備是不對稱合成中最具挑戰的領域之一。然而,直接不對稱催化策略高度依賴于潛手性底物兩個取代基的電性和/或位阻的不同,當四取代碳中心分子中含有多個電性和位阻相近的取代基時,目前的不對稱催化策略難以實現此類分子的制備。
在中科院戰略性先導科技專項、國家自然科學基金、福建省自然科學基金的資助下,中國科學院福建物質結構研究所房新強課題組提出了“基團添加-動力學拆分”的概念,解決了多立體中心四氫萘酮的制備和普適性a-官能團酮的拆分兩個難點;在此基礎上,課題組進一步提出了“拆分輔基”(KRA*)的策略,解決了不對稱合成中最具挑戰的含有多個相似取代基的四取代碳中心分子的制備難題,獲得了一系列含有多個類似取代基的叔醇、環氧、酯、酮、羥基酮、環氧酮、β-酮酯和甲烷衍生物,而同樣的手性分子難以或無法通過其他路徑合成。因此,這一策略可以看作是針對當前直接不對稱催化的不足所提出的最佳解決方案。
近日,相關研究成果發表在Nature Communications上。研究工作得到中科院戰略性先導科技專項、國家自然科學基金、福建省自然科學基金的資助。
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