近日,中國科學院青島生物能源與過程研究所熱化學轉化研究組的研究人員在甲烷(CH4)、二氧化碳(CO2)化學鏈共轉化技術方面的研究取得突破。他們開發了新型載氧體,實現了甲烷高選擇性氧化和二氧化碳還原再生的穩定循環。
研究人員首先從熱力學上預測了V2O3作為釩的一種中間態氧化物具有極高的合成氣選擇性和轉化能力。其選擇性大于99.7%,且以甲烷轉化能力為計算標準,已報道的鐵基材料為100~200mg/g,該體系可達420mg/g以上。隨后他們通過預還原反應由5價態獲得該中間價態的穩定存在。
在初步實驗基礎上,研究人員進一步優化該體系的動力學反應性能和氧化還原穩定性,先后制備了納米花球層狀Si-V復合氧化物和Pt催化的Si-V復合氧化物,*終將甲烷單程轉化率提高到80%以上,合成氣選擇性大于99.5%,載氧體還原度90%以上,并實現了甲烷高選擇性氧化和二氧化碳還原再生的穩定循環。
據研究人員介紹,甲烷、二氧化碳化學鏈共轉化技術的研究對于可燃冰、頁巖氣的化學利用、溫室氣體的減排具有重要意義。據測算,儲存在可燃冰中的碳(主要是甲烷)相當于當前已探明的所有化石燃料中碳含量總和的2倍;此外,二氧化碳是大氣中*主要的溫室氣體,因此,甲烷和二氧化碳的高效能源化利用受到廣泛關注,而傳統的干重整反應存在催化劑易積碳、不可避免的逆水煤氣變換副反應等問題。
基于可逆載氧體的化學鏈干重整技術將傳統干重整反應分解為甲烷部分氧化和二氧化碳還原兩步反應,可*大限度地規避逆水煤氣變換反應,提高反應的碳、氫原子經濟性,并且對積碳有較高的耐受性。
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