由于在氣體存儲與分離、光捕獲和催化等領域的潛在應用價值,金屬有機框架(MOF)材料的研究在過去20年中取得突飛猛進的發展。在影響MOF材料的框架結構方面,不僅不同的組分可以形成作用,具有不同對稱性或構型的相同(類似)組分在其中也扮演著重要角色。但是,當前研究對于“同組分異構體”MOF材料的合成和結構調控機理并未有充分的掌握。
中國科學院福建物質結構研究所結構化學國家重點實驗室洪茂椿課題組和美國德克薩斯A&M大學周宏才課題組合作,設計出一系列具有相同骨架但修飾有不同取代基的四羧酸配體,用以控制和選擇性合成具有不同框架結構的鋯基MOF材料,并對這些MOF結構的形成機理進行了深入研究。研究表明,這些化合物采用相同的八連接六核鋯簇作為節點,但通過四羧酸配體上的取代基R1和R2,可以精確調控有機配體從四面體構象到C2h對稱性和C2v對稱性的平面四方構象,從而合成得到三種不同拓撲類型flu、scu和csq的化合物。分子模擬的結果也證實了這一論述。此外,研究通過混合具有合適取代基的有機配體,實現了具有特定拓撲類型的MOF材料的選擇性合成。這項研究成果將為具有特定應用前景的MOF精確設計與合成提供參考。
相關研究成果發表在《美國化學會志》上。研究工作得到了在國家自然科學基金、中科院戰略性先導科技專項、國家重點基礎研究發展計劃(973計劃)_、中科院青促會、中科院海西研究院“春苗”青年人才專項的資助。
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福建物構所鋯基框架材料的結構調控研究獲進展
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