近日,中國科學院大連化學物理研究所穆斯堡爾譜技術研究組(DNL2005)王軍虎研究團隊在類芬頓反應催化研究中取得新進展,相關研究成果發表在ACS Nano(DOI:10.1021/acsnano.6b07522)上。
過硫酸鹽(peroxymonosulfate, PMS/peroxydisulfate, PDS)作為氧化劑的類芬頓反應自2003年被D.D. Dionysiou研究團隊報道后,受到廣泛關注。各類過渡金屬基材料(氧化物、MOFs、雙金屬、碳化物)作為類芬頓反應催化劑活化PMS被廣泛應用,但過渡金屬氮化物(TMN)激活PMS的研究較少報道。
基于穆譜對類芬頓反應機理的深入研究(Catal. Sci. Technol. 2015, 5, 504-514; Appl. Catal. B 2016, 179, 196-205; Catal. Commun. 2016, 77, 32-36)和對上述各類高效類芬頓反應催化劑的合理設計和探索(Appl. Catal. B 2016, 181, 788-799; Catal. Sci. Technol. 2016, 6, 7486-7494),該研究組在提出“共聚物-共形貌”納米結構材料形貌可控合成理念(Nanoscale 2016, 8, 2333-2342)的基礎上,利用拓撲轉變方法,又成功實現了一系列特定形貌MnyFe1-y[Co(CN)6]0.67•nH2O普魯士藍類似物MOFs材料向石墨烯包裹過渡金屬氮化物(FexMn6-xCo4-N@C)的轉變,并對TMNs@C催化活化PMS進行類芬頓反應降解雙酚A的性能開展了深入研究。
在澳大利亞埃迪斯科文大學(Edith Cowan University)教授孫紅旗的建議下,該研究組通過光譜學研究,并與廣東工業大學“青年千人計劃”入選者敖志敏在理論計算上合作,發現PMS與Mn4N間較低的吸附能和更快的電子轉移速率是其卓越催化性能的主要原因。相關研究成果將為TMNs類材料的可控合成、高效類芬頓反應催化劑的開發及其機理和構效關系的認識提供新思路。
上述研究工作得到了國家自然科學基金委員會和中科院國際訪問學者計劃項目的資助。
大連化物所類芬頓反應催化研究獲進展
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