在整體煤氣化聯合循環(IGCC)中,煤氣化所得粗煤氣的有效成分主要是CO和H2,通過引入CO2吸收劑進行吸收增強型水汽變換(CO + H2O ↔ CO2 + H2),不僅能提高煤氣中H2含量,減少水汽變換工藝中水蒸氣消耗量,而且能實現燃燒前煤氣中CO2的捕獲。因此,基于水汽變換工藝的碳捕集技術具有很大的應用潛力。
適用于水汽變換條件、吸收性能好且循環性能穩定的二氧化碳吸收劑是吸收增強型水汽變換工藝的關鍵。煤氣干法凈化溫度窗口在300~500℃時能有效降低系統能耗,所以吸收和再生溫度均在400℃左右的中溫鎂基二氧化碳吸收劑因溫度窗口與煤氣凈化溫度匹配且再生能耗低而受到研究者的青睞,中國科學院工程熱物理研究所能源動力研究中心與美國能源部國家能源技術實驗室(NETL)、太平洋西北國家實驗室(PNNL)合作開展了中溫鎂基新型二氧化碳吸收劑的研究,從提高吸收劑吸收能力、加快吸收反應速率等方面進行了研究突破。
研究人員通過對NaNO3改性的鎂基復鹽(鈣鎂復鹽、鈉鎂復鹽)吸收劑的研究,明確了高溫熔融態NaNO3通過提供離子液體通道有效改善吸收劑離子擴散特性的催化機理,采用共沉淀法制備的吸收劑吸收能力可穩定在0.20 g CO2/(g吸收劑);結合自然界產量豐富的白云石同時含有CaCO3和MgCO3的特性,研究人員開展了NaNO3改性白云石活化制備鎂基二氧化碳吸收劑的工藝研究,從活化溫度、活化時間及活化氣氛方面對吸收劑的活化工藝進行了優化,使500℃、N2條件下活化2 h所得吸收劑的吸收能力可穩定在0.117 g CO2/(g吸收劑)。
在NaNO3改性鈣鎂復鹽吸收劑的研究基礎上,為進一步提高吸收劑吸收能力,研究人員比較了NaNO3直接改性碳酸鎂與NaNO3改性鎂基復鹽吸收劑的性能差異,明確了堿金屬碳酸鹽對NaNO3改性的MgO基吸收劑的促進機理。結合促進機理,通過碳酸化過程的程序升溫控制和再生過程的再生程度控制有效改善了NaNO3改性的MgO基吸收劑的吸收特性,所得吸收劑的吸收能力可達0.60 g CO2/(g吸收劑)。結合煤氣加壓與含H2O特性,研究了CO2分壓、H2O對吸收劑吸收性能的影響,結果表明增加CO2分壓、引入H2O均能有效加快吸收劑的吸收反應速率。
以上研究工作為NaNO3改性的鎂基二氧化碳吸收劑在煤氣變換工藝中的應用奠定了基礎,相關研究成果已在《能源與燃料》(Energy & Fuels)等期刊發表,同時申請發明專利3項,其中1項已授權。
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