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上海應物所等在亞納米鐵氧簇催化劑研究中取得進展

作者: 2016年04月25日 來源:互聯網 瀏覽量:
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近日,中國科學院上海應用物理研究所材料與能源部研究員司銳和山東大學教授賈春江、中國科學技術大學馬超博士合作,在二氧化鈰負載的亞納米級鐵氧團簇催化劑的制備及在催化費托合成反應的構效關系方面取得進展。其研

  近日,中國科學院上海應用物理研究所材料與能源部研究員司銳和山東大學教授賈春江、中國科學技術大學馬超博士合作,在二氧化鈰負載的亞納米級鐵氧團簇催化劑的制備及在催化費托合成反應的構效關系方面取得進展。其研究結果以全文形式發表在國際催化期刊《美國化學會·催化》(ACS Catalysis, 2016, 6,3072-3082)上。

  由于高比例暴露的界面活性位點,亞納米團簇催化劑往往表現出較普通納米尺寸的催化劑更為優越的催化活性。以往有關亞納米催化劑的研究涉及的大多為貴金屬相關的原子或團簇級催化劑的構建,而對于活性較高且更為經濟適用的過渡金屬催化劑的研究相對空白。此外,在能源催化領域中至關重要的費托合成反應(CO+H2→(CH)x+H2O)中,由于催化劑結構的復雜和反應條件的苛刻,費托合成催化劑的構效關系一直是研究的難點。針對以上問題,司銳與賈春江、馬超等三個課題組緊密合作,充分利用二氧化鈰負載的亞納米級鐵氧團簇的結構單一性,使用同步輻射X射線吸收精細結構譜(XAFS)和球差矯正的高分辨透射電子顯微鏡(Cs-corrected HRETM)結合電子能量損失譜(EELS)深入系統考察了Fe-Ox-Fe團簇和Fe-Ox-Ce團簇催化劑在費托合成反應的結構演變過程。結合對不同反應時間下Fe原子的電子結構及短程配位信息(Fe-O、Fe-Fe及Fe-Ce)的考察,推測并驗證出,有弱相互作用力的Fe-O-Fe團簇在催化費托合成的反應中具有更為優越的性能。該工作為在原子層次考察負載型催化劑的結構變化及構效關系提供了重要的實驗方法,對于其他類似催化劑體系的精細結構表征也具有指導意義。三位評審者對該工作給予了充分肯定,其中兩位審稿專家給予領域內Top10%的高度評價。

  上海應物所的楊琦博士和山東大學的博士研究生付信樸為論文的共同第一作者,相關XAFS測試在上海光源BL14W1線站、美國APS光源20-ID-B線站上完成。該工作得到國家自然科學基金、中科院百人計劃、中科院戰略性先導納米專項的共同支持。

球差電鏡-電子能量損失譜和XAFS譜共同解析亞納米級鐵氧團簇結構 



 

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標簽:亞納米鐵氧簇催化劑

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