半個(gè)多世紀(jì)前,P. W. Anderson提出無序能引起電子和自旋的局域化。Anderson局域化對物理學(xué)領(lǐng)域的若干概念和現(xiàn)象有著廣泛而深刻的影響,如量子霍爾效應(yīng)、量子臨界點(diǎn)、隨機(jī)矩陣?yán)碚摗o序金屬中電子相互作用等。盡管最初針對電子提出,Anderson局域化本質(zhì)上是一種波的局域現(xiàn)象,并首先在光子、聲子、冷原子、機(jī)械波、物質(zhì)波以及低維電子等系統(tǒng)中實(shí)現(xiàn)。對于三維電子體系,早期大量工作集中在重?fù)诫s半導(dǎo)體中的金屬-絕緣體(MIT)轉(zhuǎn)變,但其MIT轉(zhuǎn)變主要與雜質(zhì)的分立能級向能帶轉(zhuǎn)變相關(guān),即出現(xiàn)簡并半導(dǎo)體,并不是研究Anderson局域化的理想體系。近來,德國M. Wuttig小組首次在GeSb2Te4多晶中發(fā)現(xiàn)僅由無序?qū)е碌腗IT轉(zhuǎn)變,其電子的局域化源于Ge/Sb子晶格中空位的無序分布。但由于其晶粒尺寸較小(10~20 nm),不便于深入研究晶格無序?qū)τ陔娮泳钟蚧挠绊憽檠芯繜o序?qū)﹄娮芋w系的影響,在三維單晶中實(shí)現(xiàn)電子體系的Anderson局域化,是一個(gè)重要的研究課題。
最近,中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家實(shí)驗(yàn)室(籌)先進(jìn)材料與結(jié)構(gòu)分析實(shí)驗(yàn)室A02組博士生應(yīng)天平、T03組博士生顧躍強(qiáng)(導(dǎo)師戴希研究員),研究員陳小龍、副研究員金士鋒,西安交通大學(xué)研究員張偉等,通過對金屬母相Fe7Se8進(jìn)行電子摻雜,并同時(shí)誘導(dǎo)系統(tǒng)中鐵的無序占位,成功獲得了厘米級單晶形態(tài)的LixFe7Se8,并觀察到了電子的Anderson局域化現(xiàn)象。首先,Li摻入后粉晶衍射數(shù)據(jù)上母體的超結(jié)構(gòu)峰消失,結(jié)構(gòu)恢復(fù)到簡單NiAs結(jié)構(gòu),表明Li摻雜進(jìn)入Fe位并破壞了Fe原子的有序排列(圖1a),該現(xiàn)象進(jìn)一步被x射線單晶衍射、TEM及磁性測量證實(shí)。其次,隨著無序度的增加,LixFe7Se8體系發(fā)生MIT轉(zhuǎn)變,并在低溫電輸運(yùn)上表現(xiàn)出三維變程躍遷,表明費(fèi)米面上存在局域態(tài)電子(圖1b)。需要指出電阻率曲線直至2K均未見由T-1/4到T-1/2的變化,即未觀察到 Efros-Shklovskii能隙打開。再次,Anderson絕緣體與其它絕緣體最顯著的區(qū)別在于費(fèi)米面處存在大量局域化的電子,比熱和紅外光譜數(shù)據(jù)證實(shí)LixFe7Se8絕緣樣品存在很大的態(tài)密度(圖 1c、d)。最后,定量分析載流子濃度、遷移率及初步的態(tài)密度計(jì)算均支持LixFe7Se8為Anderson絕緣體,并且在MIT轉(zhuǎn)變點(diǎn)附近,其載流子濃度和局域化長度的關(guān)系明顯偏離Mott判據(jù)。
以上現(xiàn)象可以通過DOS隨不同無序程度的演化示意圖解釋(圖2)。Fe7Se8中摻入Li具有兩個(gè)作用:電子摻雜及引入Fe/Li/空位占位無序。電子摻雜將略微抬高費(fèi)米面;無序則在帶尾產(chǎn)生局域態(tài),并形成遷移率邊。當(dāng)遷移率邊越過費(fèi)米面時(shí),隨即發(fā)生MIT轉(zhuǎn)變。圖3給出了更為普適的載流子濃度與無序程度相圖,有助于人們發(fā)現(xiàn)更多的Anderson絕緣體。該圖說明,適中的載流子濃度以及較高的無序程度容易誘導(dǎo)出Anderson絕緣體。這是首次在大塊單晶中實(shí)現(xiàn)電子體系A(chǔ)nderson局域化的報(bào)道,該成果為研究無序及MIT轉(zhuǎn)變研究提供了一個(gè)新的研究平臺(tái),對該體系的研究將加深人們對無序材料中電子行為的認(rèn)識。
相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在近期的Science Advances上【Anderson localization of electrons in single crystals: LixFe7Se8. Sci. Adv. 2, e1501283 (2016)】。
上述研究工作獲得了國家自然科學(xué)基金委(51532010,51472266,91422303,51202286)、科技部和中科院先導(dǎo)B項(xiàng)目(XDB07020100)以及ICDD的資助。
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圖1. (a) Li的引入對Fe7Se8超結(jié)構(gòu)峰的抑制。(b) 電阻率隨溫度變化曲線,其低溫電輸運(yùn)行為符合3D變程躍遷(variable range hopping)機(jī)制。(c) 索末菲系數(shù)γ隨不同Li摻雜量的變化。(d) Li0.89Fe7Se8的光電導(dǎo)譜實(shí)部。
圖2. 態(tài)密度隨無序程度的變化關(guān)系示意圖。左圖為未摻雜金屬相,中間為MIT發(fā)生的臨界點(diǎn),右圖為Anderson絕緣體。
圖3. 載流子濃度與無序程度的相圖,橫縱坐標(biāo)分別為無序程度和載流子濃度。
標(biāo)簽:厘米級單晶形態(tài) LixFe7Se8
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