熱自旋電子學亦稱自旋卡諾電子學,作為自旋電子學的一個重要分支,因在微電子器件廢熱再利用等方面的應用前景而迅速興起。其中,自旋塞貝克效應(SSE)、自旋依賴的塞貝克效應(SDSE)、反常能斯特效應(ANE)等與自旋相關熱電效應,因其背后撲朔迷離的物理機制,而備受關注。Uchida等人【Nature 455 (2008) 778】首先在NiFe/Pt雙層膜體系中報道了橫向SSE。Kikkawa等人【Phys. Rev. Lett. 110 (2013) 067207】和Qu等人【Phys. Rev. Lett. 110 (2013) 067206】隨后則在Au/YIG體系中報道了縱向SSE。這些研究均通過溫度梯度將純自旋流從鐵磁體注入到重金屬順磁體中,再利用重金屬的逆自旋霍爾效應(ISHE)而獲得電壓信號。那么通過SSE產生的純自旋流,如果被注入到鐵磁導體中,將會發生什么現象?鐵磁金屬是否也具有逆自旋霍爾效應?如果有,其是否與磁性金屬的磁化方向相關?其自旋霍爾角能有多大?這些問題均需要實驗來回答。而且相對于鐵磁絕緣體/順磁重金屬體系,鐵磁絕緣體/鐵磁導體體系具有更復雜的磁化行為,更復雜多樣的熱電信號,如何從這些信號中甄別出單純的自旋塞貝克效應則成為該實驗的難點與焦點。
中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家實驗室(籌)磁學國家重點實驗室研究員韓秀峰領導的研究團隊,巧妙地采取交換偏置技術成功地將上述多種相互糾纏的信號分解到不同的磁場范圍內,使得鐵磁體SSE信號的甄別變得非常簡單而直觀。如圖1(a)所示,該研究團隊制備了YIG/Cu/NiFe/ IrMn/Ta的交換偏置結構。其中YIG(釔鐵石榴石)是自旋流輸出源。NiFe是自旋流的吸收端,可用于探測其逆自旋霍爾效應。IrMn用于交換偏置NiFe的磁化曲線,使其中心偏離0磁場。通過在A條或C條施加加熱電流[圖1(c)],沿y方向施加磁場,則可以在B條沿x方向探測到電壓信號[圖1(d)]。此前,先測量了體系的平面霍爾效應以及各向異性磁電阻。這些信號只能唯一來源于NiFe,且分布于50 Oe~250 Oe的磁場區間[圖1(e)和(f)]。相反,在0磁場附近還觀察到一個電壓信號[圖1(d)]。這個信號與YIG的磁矩翻轉有關,它只能來源于NiFe和YIG之間的SEE信號。甚至當同時在A條和C條之間施加加熱電流,因面內溫度梯度在B處抵消,NiFe的平面能斯特信號幾乎消失,而與YIG相關的SSE信號則得到了增強[圖1(g)]。因此基于這一交換偏置結構,成功地在YIG/磁性金屬基體系測量到了純凈的自旋塞貝克效應,為后續開展鐵磁性導體的自旋霍爾效應研究提供了一個非常理想的磁納米異質結構體系。該結果已于近期發表在《物理評論》雜志上【Hao Wu, C. H. Wan, X. F. Han et al., Observation of pure inverse spin Hall effect in ferromagnetic metals via ferromagnetic/ antiferromagnetic exchange-bias structures, Phys. Rev. B 92 (2015) 054404】。
針對熱自旋電子學的研究熱潮也復燃了人們對另一種古老自旋熱電效應——反常能斯特效應的研究興趣,不僅因為該效應也具備發電的能力,還因為這種效應往往會與其他自旋熱效應發生糾纏與混淆,且其物理機制尚未被完全揭示。近些年國際上有很多有關反常能斯特效應的研究,都力圖探明其背后的物理圖像。Ramos等人【Phys. Rev. B 90 (2014) 054422】和Pu等人【Phys. Rev. Lett. 101 (2008) 117208】分別研究了厚Fe3O4薄膜和Ga1-xMnxAs薄膜的反常能斯特系數、塞貝克系數與反常霍爾角三者之間的溫度依賴關系,發現能斯特系數和塞貝克系數均滿足莫特關系。Hesegawa等人【App. Phys. Lett. 106 (2015) 252405】通過對FePt、Co/Ni等垂直薄膜體系的研究發現:能斯特系數與磁各向異性能具有很高的正相關依賴特性。這些工作均暗示著反常能斯特系數和塞貝克系數、自旋軌道耦合效應之間蘊含著某種依賴關系。但這三者間的關系從未在同一材料體系中,特別是在自旋軌道耦合強度能被單調調控的體系中,被系統研究過。如果能找到這樣一個體系,那該體系將會使得研究上述三種效應之間的內在深層次聯系成為可能。
韓秀峰團隊通過磁控濺射技術、紫外曝光與刻蝕等微納加工方法、熱輸運有限元模擬以及熱電輸運性質測量等,系統地設計和研究了[Pt/Co]n多層膜體系的反常能斯特系數、塞貝克系數和反常霍爾角(反映自旋軌道耦合強度的指標)以及三者之間的依賴關系。其中,在該體系中自旋軌道耦合強度可由界面數量單調地調制。換而言之,保持納米多層膜異質結構以及Pt、Co的總厚度不變,降低每個周期單元(Pt/Co雙層膜)的厚度來使周期數n增加,從而實現對自旋軌道耦合強度的增強調制。實驗結果表明,反常能斯特系數隨著多層膜體系界面數量的增加而單調增強(如圖2所示)。特別是反常能斯特系數與反常霍爾角之間還存在高度的相關性、甚至是線性的依賴關系。這明確顯示了兩者共同的物理起源——自旋軌道耦合效應。
為了進一步分析反常能斯特系數與反常霍爾角的依賴關系,該研究團隊在前人【Bauer et al, Nat. Mater. 11 (2012) 391】線性響應理論的基礎之上,進一步推導出反常能斯特系數的具體形式。該理論模型表明:在磁性導體中并在開路條件下,沿溫度梯度方向不僅存在通常測量的塞貝克電壓,還存在純的自旋流。該自旋流的大小正比于|P-PT|,其中P和PT分別是電導率σ與熱電電導率σS (S是塞貝克系數)的自旋極化度。該自旋流進一步被鐵磁導體中的逆自旋霍爾效應轉換成橫向的電流信號,并最終以反常能斯特電壓的形式被探測到。反常能斯特系數因此與塞貝克系數、反常霍爾角之間滿足公式(1)。該公式首次定量描述了這三個基本物理量之間的內在聯系。這三個參數之間的系數與材料本征的一些特性,如P、PT以及Pθ (自旋霍爾角在鐵磁體中的自旋極化度)有關。上述規律在其他薄膜體系也得到了實驗驗證,如在Co/Pt、CoFeB/Pt等薄膜體系中的實驗結果也遵循上述規律,這充分反映了這一規律在鐵磁導體中的普適性。
η=(P-PT)/(P+Pθ)θHS/μ0M0 (1)
該工作不僅顯示了一種增強材料反常能斯特效應的方法:即利用磁性金屬與非磁性重金屬一起構成納米多層膜——超晶格,并且還在單一材料體系中首次表明了反常能斯特系數與反常霍爾角之間存在著線性的相互依賴關系。這一關系表明了反常能斯特效應是自旋相關塞貝克效應與逆自旋霍爾效應在鐵磁導體中的疊加。該工作還給出了進一步尋找巨大能斯特系數的思路——在具備大的塞貝克系數以及自旋軌道耦合強度的鐵磁體中可能獲得巨大的反常能斯特效應。相關研究結果已于近期發表在《物理評論》雜志上【Chi Fang, C. H. Wan, X.F. Han et al., Scaling relation between anomalous Nernst and Hall effect in [Pt/Co]n multilayers, Phys. Rev. B 93 (2016) 054420】。
上述工作分別表明了自旋塞貝克效應與自旋相關塞貝克效應的存在,還共同證明了在鐵磁金屬中存在著較大的逆自旋霍爾效應,并且還表明反常能斯特效應是自旋相關塞貝克效應與逆自旋霍爾效應在鐵磁導體中疊加的這一物理本質。
上述研究工作獲得了國家自然科學基金委、科技部和中科院先導B項目等基金的資助。
圖1.(a)樣品截面高分辨透射電子顯微圖像;(b)自旋塞貝克效應的物理圖像;(c)塞貝克效應測量布置;(d)熱電信號測試結果;(e)樣品的平面霍爾效應;(f)各向異性測電阻和(f)當分別在A條或C條或同時在A條和C條施加加熱電流時,熱電信號與磁場的關系。
圖2.(a) 反常能斯特電壓VN與z軸磁場的依賴關系;(b) VN與角度的依賴關系;(c) VN與加熱功率ω的依賴關系;(d) 反常能斯特系數(vN≡dVN/dω)與Pt/Co界面數量的依賴關系(左panel)和(vN/θH)與界面數量的關系(右panel)。插圖中顯示了vN與反常霍爾角θH之間的標度關系。當n<6時,兩者呈現很好的線性關系。
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