信號傳導在生物體系中有著非常重要的作用，其通常利用生物體內受體對外界的信號刺激做出響應，并且運用相應的生化作用對一些有用的信號進行選擇性的級聯(lián)放大。近年來，化學研究者對如何設計復雜的多組分體系進而模擬生物系統(tǒng)的多樣性和功能性產生了濃厚的興趣，一個新興研究領域“系統(tǒng)化學”應運而生，而開發(fā)動態(tài)多步級聯(lián)體系因信號豐富和難以控制具有很大挑戰(zhàn)。利用金屬誘導的協(xié)同偶聯(lián)去質子過程或應用光酸的辦法調控分子開關的切換進而實現(xiàn)化學級聯(lián)的方法已經(jīng)見諸報道，但近年來蓬勃發(fā)展的動態(tài)共價化學卻鮮有被引入到信號級聯(lián)體系中去。動態(tài)共價反應因其可逆性和刺激響應性，可在熱力學驅動下快速高效產生結構多樣性和復雜性，是研究系統(tǒng)化學的有效工具。

　　在國家“青年千人計劃”和國家自然科學基金資助下，中國科學院福建物質結構研究所結構化學國家重點實驗室尤磊課題組首次采用動態(tài)共價化學與分子開關偶聯(lián)的方法實現(xiàn)了信號的動態(tài)級聯(lián)，并采用一系列的外界刺激對該體系進行了有效的調節(jié)。通過合理設計，發(fā)現(xiàn)了一個基于10-甲基吖啶鹽和硫醇的新型動態(tài)共軛加成反應，所產生的產物酸性較之反應物增強了約10個數(shù)量級，并可通過調節(jié)酸堿性、改變組分、引入氧化劑等多種手段對該體系進行調控。在此基礎上，成功使用該可逆共價反應所產生質子對一種構型開關和一種熒光開關實現(xiàn)可逆切換，深入探究了系統(tǒng)內化學組分以及平衡的作用機制，并引入另一個可逆共價反應實現(xiàn)動態(tài)級聯(lián)體系的可逆抑制，從而進一步提高了系統(tǒng)復雜性。該工作為用于模擬生物系統(tǒng)的智能動態(tài)化學級聯(lián)體系的發(fā)現(xiàn)與調控提供了一種新思路。相關研究成果發(fā)表在《美國化學會志》 (J. Am. Chem. Soc. 2015，DOI: 10.1021/jacs.5b09912)。

福建物構所復雜動態(tài)信號級聯(lián)體系研究取得新進展